2005年，与马克·沃尔伯格、泰瑞斯·吉布森、安德烈·本杰明联决主演悬疑动作片《四兄弟》，饰演热情洋溢、充满活力，总是积极乐观面对一切的杰克。2006年4月6日，出演的奇幻片《龙骑士》在美国上映，饰演剑术高超的Murtagh。
2007年，与简·方达、林赛·罗韩联合出演喜剧片《乔治亚法则》，饰演充满男人魅力的哈伦 ；同年，与凯文·贝肯合作主演犯罪片《死刑》，在片中饰演无恶不作的黑帮头目比利 。
2010年12月17日，加内特·赫德兰与奥利维亚·王尔德合作主演的科幻冒险片《创：战纪》在美国上映，他在片中饰演爱冒险，又颇有点儿叛逆精神的青年萨姆·弗林 ，他凭借该片入围第37届土星奖-最佳男配角奖 ；12月22日，与格温妮丝·帕特洛共同主演的音乐剧情片《乡谣情缘》在美国上映，在片中饰演才华横溢的乡村音乐作曲家比奥 ，他凭借该片获得第13届青少年好莱坞奖-年度男演员奖 。
2012年，与克里斯汀·斯图尔特、萨姆·赖利联合主演改编自杰克·凯鲁亚克同名小说的剧情片《在路上》，饰演不惜用一切感官体验生命的自学诗人迪恩·莫里亚蒂 ，他凭借该片入围国际在线电影奖-最佳男配角奖。
2013年，加内特·赫德兰与奥斯卡·伊萨克、凯瑞·穆丽根联合主演由科恩兄弟执导的音乐传记片《醉乡民谣》。2014年，与杰克·奥康奈尔联合出演由安吉丽娜·朱莉执导的战争片《坚不可摧》 ；同年，与艾米·亚当斯合作主演剧情片《甜美摇篮曲》。
2015年10月22日，与休·杰克曼、鲁妮·玛拉合作主演的奇幻冒险电影《小飞侠：幻梦启航》在中国大陆上映，在片中饰演从小在永无岛矿井长大的船长胡克 ；4月18日，与奥斯卡·伊萨克联合出演的惊悚片《莫哈维沙漠》在翠贝卡电影节上映，饰演对生活失去信心而几乎要自杀的艺术家托尼 。
2016年，加内特·赫德兰与乔·阿尔文、克里斯汀·斯图尔特联袂出演由李安执导的战争片《比利·林恩的中场战事》，他在片中饰演有着领导风范的B班班长戴姆 。2017年11月17日，与杰森·米切尔合作主演的剧情片《泥土之界》在美国上映，饰演在密西西比的农场里工作的杰米 。
2018年3月，与查理·汉纳姆联合主演《三方国界》 。
2020年，加内特·赫德兰与艾玛·罗伯茨（Emma Roberts）开始交往 。2020年12月，女友艾玛·罗伯茨在洛杉矶生下了他们两人的第一个孩子，孩子取名为Rhodes，体重大约是9磅（约8.1斤） 。2022年1月，据外媒《人物》杂志报道，加内特·赫德兰与艾玛·罗伯茨被证实已经分手 。
在《在路上》中，狠角色迪恩·莫里亚蒂在加内特·赫德兰的演绎下光芒四射，充满20世纪60年代特有的“有今朝无来日”的迷幻气质。他颓废又帅气、眼神萌动又忧伤，是位既有表演才能，更精通音律的文艺演员，他一直扮演充满魅力的角色，出色的外形与带点儿小坏的痞气质使他成为很多钟情坏小子的女人之“心头肉” 。他在《创：战纪》和《乡谣情缘》中释放过雄性魅力；在《Another Man》杂志中，他穿着大尖领花衬衫，展现出他玩世不恭的表情，符合20世纪的“混不吝”气质 （时光网评）。
2022年1月23日，据新浪娱乐援引外媒消息，加内特·赫德兰因在公共场合醉酒被捕，已被拘留 。